Wissenschaftlich hochgebildet und mit viel Verständnis für die Kunst, schrieb Firmian aber auch durch die unbarmherzige Vertreibung von 22.000 Protestanten eines der düstersten Kapitel Salzburger Geschichte. Seine harte Vorgehensweise rief im restlichen Europa Bestürzung hervor, und sowohl Salzburgs Wirtschaft als auch der Ruf der Familie Firmian litten enorm. Der Bau Schloss Leopoldskrons war zumindest teilweise ein Versuch Leopolds, das soziale Ansehen seiner Familie zu retten.

1744 starb der Erzbischof, und während sein Leichnam im Salzburger Dom bestattet wurde, wurde sein Herz in der Kapelle des Schlosses beigesetzt, die er, wie auf dem Boden der Kapelle zu lesen ist, „so sehr liebte“. Er hinterließ das Schloss seinem Neffen Laktanz, der es mehr als vierzig Jahre lang bewohnte. Laktanz war ein großer Kunstkenner und Sammler. Im Laufe der Jahre erwarb er eine Sammlung von über 500 Gemälden, zum Großteil Porträts, unter denen sich Werke von Rembrandt, Tizian, Rubens und Poussin befanden. Der Graf war einer der ersten Förderer von Leopold Mozart und seinem Sohn Wolfgang Amadeus. Nach seinem Tod im Jahr 1786 begann der Ausverkauf des Schlosses, Laktanz Sohn bot die Kunstwerke seines Vaters zum Verkauf an. 1837 erstand der Schießstättenwirt Georg Zierer das Schloss und plünderte die Kunstsammlung und veräußerte einen Großteil der kostbaren Bilder, Stiche und Skulpturen.

In den nachfolgenden Jahrzehnten wechselte es häufig seinen Besitzer; Ludwig I. von Bayern erwarb und bewohnte es nach seiner Abdankung, später gehörte es einem Dichter, dann dem Bankier Carl Spängler. 1918 kaufte Max Reinhardt, Mitbegründer der Salzburger Festspiele und Europas berühmtester Theaterimpresario, Schloss Leopoldskron und verwendete die nächsten zwanzig Jahre darauf, dem Schloss durch umfangreiche Restaurierungsarbeiten seinen ursprünglichen Glanz wiederzugeben. Er ließ das Stiegenhaus, die Große Halle und die Marmorhalle restaurieren, die Bibliothek, das Venezianische Zimmer und andere Neuerungen in weiteren Räumen entsprangen dem kreativen Geist Reinhardts.

Reinhardt erfüllte Schloss Leopoldskron durch seine Theaterproduktionen, Publikum und Freunde mit neuem Leben. In den Stücken, die er hier produzieren ließ, zog das Publikum von einem Raum in den nächsten, wobei die prachtvollen Zimmer zu Bühnen wurden. Im Schlosspark ließ er ein Gartentheater bauen, mit Weiher und Untersberg als Kulisse.

Während dieser Jahre war Leopoldskron ein wichtiger Treffpunkt für Theaterproduzenten, Schriftsteller, Komponisten und Schauspieler aus ganz Europa und dem Ausland.

Der Zweite Weltkrieg beendete die Ära Reinhardt. 1938 wurde das Schloss von reichsdeutschen Kommandostellen als „jüdischer Besitz“ konfisziert und als Sommerresidenz und Gästehaus genutzt. Reinhardt starb 1943 in New York und kehrte nie nach Leopoldskron zurück.
Nach dem Zweiten Weltkrieg wurde Schloss Leopoldskron an Max Reinhardts Erben zurückgegeben.

Als im Jahre 1947 drei Studenten der amerikanischen Harvard Universität – Clemens Heller, Scott Elledge und Richard Campbell – die Idee hatten, ein Seminar für Europäer und Amerikaner zu veranstalten, bot ihnen Helene Thimig dafür Schloss Leopoldskron an. Im Sommer desselben Jahres trafen sich mehr als 90 Teilnehmer aus Europa und Amerika zu einem sechswöchigen Dialog auf Schloss Leopoldskron. Damit war das Salzburg Seminar ins Leben gerufen.

Seit 1947 veranstaltet das Salzburg Seminar Tagungen, u.a. zu politischen, wirtschaftlichen, rechtlichen, sozialen, kulturellen und wissenschaftlichen Themen mit globaler Bedeutung. Mehr als zweiundzwanzigtausend Personen haben in den Jahren seit der Gründung über vierhundert Seminare zur persönlichen Weiterbildung und einem Gedankenaustausch besucht. Das Salzburg Seminar, so Reinhardts Sohn Gottfried, kombiniere die zwei Welten Max Reinhardts: Europa und Amerika. Es fördere den akademischen Bereich, so wie Max Reinhardt den kulturellen Bereich förderte. Somit huldige das Seminar dem Geist des Hauses.

Zu Beginn der fünfziger Jahre wurde das Salzburg Global Seminar als eine gemein-nützige amerikanische Bildungsgesellschaft in den Vereinigten Staaten offiziell eingetragen und mietete das Schloss von den Reinhardt-Erben. Nach dem Ankauf im Jahre 1959 wurden umfangreiche Renovierungen und Umbauarbeiten vorgenommen, um Leopoldskron den Bedürfnissen des Seminars anzupassen. Im Jahre 1973 wurde der angrenzende Meierhof, der ursprünglich zum Firmian - Besitz gehört hatte, angekauft.

1964 hat man übrigens einige Szenen des Filmes "The Sound of Music" auf dem Schlossgelände im Park und am Ufer des Weihers auf Leopoldskron gedreht. Der Film wurde zum berühmtesten der 60er Jahre gekürt.

Ein Teil des Meierhofes wurde 1988-1989 renoviert, um Unterbringungs-Möglichkeiten für die Seminarteilnehmer zu schaffen. Von 2000-2001 entstanden die Alberto Vilar Bibliothek und das dazugehörige Computerzentrum. Des weiteren wurde die Parkerhalle modernisiert und eine adäquate Bürofläche für das Personal des Salzburg Global Seminars geschaffen. Finden keine Konferenzen des Salzburg Global Seminars statt, dient Schloss Leopoldskron auch als Rahmen für Konferenzen, Seminare und exklusive Bankette.